Grimoire Heart

Merupakan serikat gelap terkuat, Grimoire Heart punya banyak anggota. Pemimpinnya, Hades (nama aslinya Purehito), dulunya merupakan master ke-2 Fairy Tail yang kemudian menyerahkan statusnya kepada Makarov. ia dapat mengeluarkan rantai yang besar dan kuat dengan bantuan pengait, menggunakan sihir Formula Seal, dan bahkan menguasai "Grimoire Law" satu-satunya sihir yang mampu melawan "Fairy Law". Setelah Hades, salah satu anggota terkuatnnya adalah pria berkuncir kuda, Bluenote Stinger, yang mampu mengendalikan gravitasi. Tim terkuat Grimoire Heart bernama 7 Sanak Saudara dari Api Penyucian (7 Kin of Purgatory): sebuah kelompok penyihir yang dilatih Hades sendiri untuk mengendalikan Lost Magic.

• Ultear Milkovich, Wanita yang menggunakan sihir waktu: memimpin tim ini, dia adalah anak dari guru gray dan lyon (UI).
• Azuma sangat tegas, pria berotot yang bisa memanipulasi sihir di bumi untuk mengendalikan hidup tumbuhan dan menciptakan buah yang bisa meledak.
• Zancrow adalah pria tidak sabaran dan cepat marah yang menggunakan sihir Api; God Slayer, yang memiliki api hitam dan tidak bisa dikonsumsi Natsu. Ia juga petarung yang kuat dan bertahan lama dalam pertarungan tangan.
• Caprico (diketahui merupakan roh Stellar, Capricorn) adalah orang yang sangat tinggi, pria yang memiliki rupa kambing dan memiliki sihir Subordinasi Manusia (Human Subordination), yang berfungsi melemahkan kemampuan sihir dan serangan manusia juga berguna untuk memanggil manusia yang telah dijadikan budak. Ia juga sangat kuat dan cepat yang lebih menggunakan tendangan dalam serangan-serangannya. Belakangan diketahui bahwa selama ini ia telah dirasuki Zoldeo, dan bergabung dengan Lucy setelah kekalahan Zoldeo.
• Rustyrose sangat puitis dan selalu menggunakan syair, pria berkacamata yang bisa mewujudkan hampir segalanya yang ada di imajinasinya (seperti benda berbaju zirah dengan cakar dan pelindung) untuk digunakan dalam pertarungan.
• Meldy adalah wanita muda yang kecil mungil yang bisa membuat pedang ajaib di udara dan bisa memotong benda yang tak dapat dikatakan secara jelas, seperti tubuh Juvia yang terbuat dari air. Dia juga memiliki kemampuan menggabungkan indera beberapa orang, menyebabkan kerusakan berkelanjutan pada satu orang dan juga dirasakan orang lain.
• Kain Hikaru adalah seorang pria ceroboh, kelebihan berat badan, yang menggunakan boneka Voodoo yang diaktifkan dengan menempatkan rambut seseorang di dalamnya. Namun ketika boneka Voodoo dimanipulasi, orang juga dimanipulasi dengan cara yang sama, berarti Kain dapat mengontrol setiap gerakan musuhnya. Ketika ia menggunakan boneka itu pada dirinya sendiri, Kain memiliki kemampuan untuk mengubah sifat dari boneka untuk memberdayakan dirinya dalam berbagai cara, misalnya dengan mengubahnya menjadi besi untuk meningkatkan ketangguhan. Ia juga kuat secara fisik dan amat gesit, menggunakan teknik menyodorkan telapak tangan seperti sumo.
• Caprico / Zoldeo memiliki dua hewan yang bertindak sebagai bawahan yang tiba di Pulau Tenrou untuk anggota pertempuran pertama dengan anggota Fairy Tail yaitu;
• Yomazu adalah pria seperti anjing yang mengenakan baju besi samurai yang memakai katana dan yang memanifestasikan efek suara yang ia tulis ke udara dalam serangan seperti Levy McGarden.
• Kawazu adalah pria seperti ayam yang dapat memuntahkan telur dari mulutnya secara terus menerus kepada musuh.